Le XIIe siècle marquera, dans toute l'Europe et particulièrement en Roussillon, un retour au calme. La région, pacifiée, s'est peuplée. L'Église catholique sert de ciment entre les différentes communautés et les dirigeants arrêtent de s'opposer, du moins ils le font en déployant moins d'agressivité. La politique commence à prendre la place de la guerre.
Raymond Bérenger III, comte de Barcelone : L'unification de la Catalogne
L'unité catalane se soude essentiellement sous Raymond Bérenger III, dit le Grand (1097-1131), avec la prise de possession du comté de Bésalu qui se produisit en 1111, à la mort de Bernard III de Bésalu, décédé sans héritier. Bernard III s'était marié avec la fille du comte barcelonnais, ce qui faisait de lui son gendre. C'est donc tout naturellement que le comté de Bésalu lui revint. Six ans plus tard, c'est le comte de Cerdagne, Bernard-Guillaume, qui mourut lui aussi sans descendant. Tout comme le comté de Bésalu, il légua son comté au comte de Barcelone. Le Roussillon subira le même sort, mais beaucoup plus tard, en 1172.

Leg du Roussillon
Il faut dire que depuis sa création, le comté de Barcelone a obtenu une place plus importante dans le système féodal : dernier rempart avant le territoire sarrasin, il est également en bord de mer et a su en profiter en développant le commerce maritime. Plus vaste que les autres comtés, mieux situé, les familles qui le dirigeaient étaient puissantes et avaient des contacts multiples avec les autorités franques, mais aussi aragonaises, royaume créé à cette époque et limitrophe. Prenant de l'importance, les comtés alentours préférèrent la protection de ce puissant voisin plutôt que de demander cette protection aux lointains souverains francs.
Le règne de Raymond Bérenger III est marqué tout d'abord par l'arrêt de l'expansion du comté vers le sud. Les Sarrasins, continuellement en lutte avec leurs voisins chrétiens, reprirent la ville d'Olerdola en 1107 et assiégèrent Barcelone en 1115. Il faut savoir que, malgré ses combats perpétuels, les échanges commerciaux se poursuivaient entre les deux peuples : parfois, la monnaie d'échange était tout simplement les prisonniers capturés lors des incursions de l'autre côté de la frontière !
Par ailleurs, Raymond Bérenger III organise une expédition contre les pirates de l'île de Majorque dans le but de leur faire cesser les arraisonnements des navires catalans. Embarqué en juin 1114, il prend Majorque en avril 1115. Malheureusement perdu entre-temps, ce combat sera repris un siècle et demi plus tard par le grand Jacques Ier le Conquérant, qui réussira à soumettre cette île définitivement.
Durant cette période, le Roussillon se renforce. Perpignan est doté de remparts. À côté de l'église Saint-Jean, le comte Gausfred III construit son château et déplace ainsi le siège du Roussillon de Château-Roussillon à Perpignan. Il en profite pour construire l'hôpital Saint-Jean, qui sera déplacé au XXe siècle au Vernet sous le nom d'Hôpital Joffre.
Raymond Bérenger IV, comte de Barcelone
C'est sous le règne de Raymond Bérenger IV, dit "le Saint" (1131-1162), que la Catalogne et l'Occitanie se séparent. Son père lui légua les possessions catalanes, augmentées du Carcassonnais et du comté de Razès, au sein duquel se trouvait inclus le Capcir. Son frère reçut la Provence, le Gévaudan, Carlat et Rodez. Cette séparation n'a pas eu de conséquences fâcheuses, les deux branches continuant de rester proches (ce qui n'a pas été le cas du royaume d'Aragon et de Majorque deux siècles plus tard, par exemple).
Le rêve d'une unité s'est même dessiné à plusieurs reprises avant l'épopée cathare, mais il n'a pas pu être concrétisé. Si cela avait été le cas, le Roussillon serait de nos jours englobé dans un pays reliant les villes de Toulouse, Marseille et Barcelone.
Raymond Bérenger se marie avec la fille du roi d'Aragon, Pétronille Ramírez, unique héritière, en 1137. Il devient ainsi prince consort et ses enfants obtiennent le titre de comte-roi d'Aragon, engendrant la lignée des rois d'Aragon.
Arrivé à ce stade de l'histoire, le Roussillon est englobé dans la Catalogne, un comté de plus en plus puissant, qui a su fédérer les comtés annexes gravitant autour, et assoir son autorité sur une vaste région des deux côtés des Pyrénées. Or, c'est à ce moment qu'émerge une nouvelle religion, une branche de l'Église qui se veut plus pure, moins déviante que le catholicisme : ce sont les cathares, et avec eux arrivent des temps sombres pour la Catalogne, qui, heureusement, permettront l'accession au trône d'un futur grand souverain européen : Jacques Ier le Conquérant. La suite de l'histoire se déroule donc entre 1162 et 1258, à l'époque des comtes-rois d'Aragon.